Utilisation de la post-décharge d'un plasma micro-ondes d'air ou d'azote pour valoriser le méthane

A. Oumghar; J. C. Legrand; A. M. Diamy; N. Turillon; R. I. Ben-Aïm

doi:doi:10.1051/jp3:1994115

Issue		J. Phys. III France Volume 4, Number 1, January 1994


Page(s)		99 - 109
DOI		https://doi.org/10.1051/jp3:1994115

DOI: 10.1051/jp3:1994115
J. Phys. III France 4 (1994) 99-109

Utilisation de la post-décharge d'un plasma micro-ondes d'air ou d'azote pour valoriser le méthane

A. Oumghar, J. C. Legrand, A. M. Diamy, N. Turillon and R. I. Ben-Aïm

Laboratoire de Chimie Générale, Université Pierre et Marie Curie, Case 196, Tour 55, 4 place Jussieu, 75252 Paris Cedex 05, France

(Reçu le 01 juin 1993, révisé le 21 septembre 1993, accepté le 5 octobre 1993)

Abstract
Valorization of methane is obtained by means of the reaction with a plasma. The plasma is produced in a quartz tube (30 mm in diameter) crossing a wave guide. The energy is supplied by a generator (Thomson CSF, 2 450 MHz, 15 to 1 500 W). Directional couplers followed by an attenuator and thermistor detectors enable forward $\Pi_{\rm i}$ and reflected $\Pi_{\rm r}$ power to be measured. Methane is introduced in the post-discharge zone through five tubes symmetrically arranged around the reactor. Methane consumption $\alpha$ , selectivity S $_{\rm X}$ and yield R $_{\rm X}$ are measured as a function of the following parameters : $\beta$ methane/air ratio, F gaz flow, d distance where methane is introduced in the plasma, P pressure, $\Pi$ microwave power absorbed by air or nitrogen. It appears that acetylene is the major hydrocarbon obtained. The corresponding selectivity is increased when $\Pi$ and P are increased or when d and F are decreased. The optimum value of $\beta$ is 4/5. If the best experimental conditions are selected, selectivity of total C ₂ reaches 44 % with a conversion ratio of 80 %. By decreasing methane/air ratio, carbon monoxide yield is increased. The ratio acetylene/ethylene can by varied without changing the conversion ratio, by introducing a catalyst in the post reaction zone.

Résumé
La valorisation du méthane est réalisée dans la post-décharge d'un plasma microondes (2 450 MHz) d'air ou d'azote. Lorsque la décharge est produite dans l'azote, les principaux produits dosés sont l'acétylène, l'éthylène, l'éthane et l'hydrogène. Lorsque la décharge est produite dans l'air, on dose en outre le monoxyde de carbone. Le taux de conversion du méthane ainsi que la sélectivité des produits ont été déterminés en fonction des paramètres expérimentaux suivants : proportion méthane/gaz plasmagène, flux gazeux, distance d'introduction du méthane dans la post-décharge, pression et puissance micro-ondes. Le procédé expérimenté permet d'obtenir des rendements chimiques importants et d'éviter la formation de sous-produits (charbon, dioxyde de carbone, oxydes d'azote). Une optimisation de l'ensemble des paramètres conduit à un taux de conversion de 80 % et une sélectivité en C ₂ de 44 %. La puissance micro-ondes, le débit gazeux ou la présence de catalyseur (platine supporté) modifient notablement le rapport acétylène/éthylène.